率部随毛、朱进军赣南、闽西，建立中央革命根据地。次年，朱良才被任命为红1方面军第9师政委。1930年底，蒋介石对中央根据地发动了第一次“围剿”。12月29日，国民党前敌总指挥张辉瓒率18师师部和两个旅深入到龙冈地区。根据作战命令，朱良才和师长徐彦刚指挥部队迂回敌后，及时发起了猛攻。他指挥若定，战果辉煌，经过4个多小时的激战，红9师一举攻占张辉瓒的指挥所，活捉了张辉瓒，俘国民党军2000多人，缴枪2000余支，缴获敌电台一部、大炮一门。红军乘胜作战，粉碎了敌人的第一次“围剿”，受到毛泽东、朱德同志表扬。在朱良才担任红9师政委的两年中，红9师常常出敌不意地在敌背后开刀，几乎每战必胜，因此，红9师被誉为“善打迂回的常胜师”，朱良才也在征战中屡建奇功。不幸的是，在一次激战中，朱良才的右臂肘关节和血管同时被子弹打穿，因流血过多，生命垂危，后经抢救，他才脱离危险，但右臂留下了终生残疾。1932年初，朱良才被派到红5军团15军担任政治委员。朱良才刚一到任，就参加了赣州战役。红15军奉命进入储谭、大湖江一线阻击援赣之敌。激战中，朱良才亲临火线，奋力率部抵抗，在最危急时刻，朱良才亲自带领大刀队，与敌人短兵相接。由于朱良才部誓死阻敌援军，才使主攻赣州的红3军团免受强敌夹击。此后，红15军在军长和朱良才政委的带领下，参加了著名的漳州战役和水口战役。在战火中，红15军逐渐锻炼成一支能征善战的部队。1932年12月，国民党赣粤闽边区“剿匪”总司令部调集近40万兵力，准备对中央苏区发动了第四次“围剿”。在第四次反“围剿”中，他率领红十五军顽强阻击敌人于阵地前，为红一、三军团全歼敌十一师创造了有利条件。由于他指挥有方，屡建战功。在1933年召开的在中央革命根据地第二次全苏维埃大会上，被中央军委授予二等红星奖章。
红1方面军长征之前，由于中共中央“左倾”领导者的错误，朱良才几经降职，被调到红34师任政治部主任。但他并不因此而消沉，湘江战役中，在异常艰难的条件下，他率领后卫师抗击着数倍于我的敌人，掩护中央红军的战略转移。朱良才同志多次负伤，都坚持不下火线，有时躺在担架上指挥作战。后因枪伤复发，被送到医院治疗。伤愈后，他被任命为红军总卫生部政委兼野战医院政委。
1935年6月，红1方面军和红四方面军在四川懋功会师后，朱良才奉命调至红4方面军31军任政治部主任。期间，朱良才坚决反对张国焘分裂党、分裂红军的作法，引起张国焘的不满，被张视为异己。1936年秋，朱良才调任红4方面军教导团团长兼政委。1936年10月，红4方面军长征抵达陕北。不久，朱良才便和2万多红4方面军将士一起，组成西路军，渡黄河西征。由于孤立无援，西征军此战失利，几乎全军覆没。西路军失败后，他为了寻找党的组织，在极端困难的情况下，独身一人，风餐露宿，不畏艰险，克服重重困难，经过36天的沿途乞讨和化装潜行，终于在敌人眼皮下穿越了河西走廊，找到了援西军，回到革命队伍中。为了尽快营救西路军将士，朱良才主动到八路军兰州办事处专门做营救工作，被任命为秘书长。对于归来的西路军人员，援西军政治部迅速进行审查甄别，除了个别确有叛变行为者外，一律予以信任，及时恢复党的生活，重新分配工作。宋任穷对朱良才的评语是：“由于良才同志作风正派，又对西路军各方面情况比较了解，使上述工作进行得很顺利，大批西路军归来的同志很快走上新的战斗岗位。”由宋任穷提议并经援西军党委批准，朱良才被任命为援西军政治部组织部长。回到延安后，毛泽东主席对他作出了这样的评价：“军事上过硬，政治上合格”，是“军之良才”。
1938年回延安，朱良才入中共中央党校学习。1938年秋，奉命到华北抗日前线晋察冀军区，担任晋察冀军区第3分区政治委员兼政治部主任，率部参加晋察冀军区秋季反“围攻”。他和分区司令员陈漫远发动全分区军民经过48天的战斗，粉碎了日军对五台山的围攻。1939年秋，朱良才调任晋察冀军区政治部副主任，后为主任。在司令员兼政治委员聂荣臻的直接领导下，他全力以赴地做军区和部队的政治工作
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