次国共合作时期，他投军北伐。1927年，随军进入上海。四一二反革命政变后，认识到“以北伐始而以自伐终”，愤然离开部队。同年底，考入美国阿立康州黎德大学政治系。1928年8月，经日本抵美国，两年后绕道欧洲考察。任《生活周刊》的特约通讯员，发表几十篇海外通讯。韬奋称他是异常爱护《生活周刊》的人。1930年冬，回国后，他热心社会教育，1933年，应史量才之聘，主持申报流通图书馆及申报业余补习学校。1934年11月，创办《读书生活》半月刊，任主编，1935年12月，上海文化界救国会成立，当选为执行委员。1936年1月，上海各界救国会成立，当选为执行委员，后被选为执委会的常务委员。1936年11月23日，凌晨2时，他和沈钧儒、邹韬奋等七人在住所被捕。沈、李在法庭上驳斥诬蔑之词并提出抗议，法院被迫交律师释放。但沈等六人回家后不久，当晚十时又遭逮捕，李当晚不在家，次日自行到法院投案。1937年7月31日法院不得不裁定：具保释放。“七君子”胜利出狱。李公朴出狱后，到上海、山西战区考察战时难民教育和中应校长阎锡山之邀，在临汾任山西民族革命大学教授和顾问。到陕西等地调查抗战教育，提出战时教育的主张。1938年11月，到延安和晋西北考察。
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