讨高丽，占领横山。随后又与高丽军战于石城。高丽军中有一神射手，连续射杀唐军十余人，薛仁贵大怒，单骑冲之，神射手还没发射，薛仁贵便已冲到面前，将其生擒。不久，薛仁贵又与辛文陵在黑山击败契丹，擒契丹王阿卜固及诸首领，押送东都洛阳。薛仁贵因功升任左武卫将军，封为河东县男。
自从东突厥灭亡后，铁勒势力逐渐强盛起来。龙朔元年(661年)十月，比粟毒与同罗、仆骨(均为铁勒属下部落)连兵进犯唐边。唐高宗为安定北边，即命左武卫大将军郑仁泰为铁勒道行军大总管，薛仁贵与燕然都护刘审礼为副大总管；鸿胪卿肖嗣业为仙萼道行军大总管，右屯卫将军孙仁师为副大总管；左骁卫大将军阿史那忠为长岑道行军大总管，各自率军北伐比粟毒。 薛仁贵挥军追击至漠北，俘叶护兄弟3人而还。当时军中歌颂道：“将军三箭定天山，战士长歌入汉关”从此铁勒由盛转衰，不敢轻易扰边。
666年，高丽泉盖苏文死，长子泉男生继任莫离支，与其弟泉男建、泉男产不和，泉男建自称莫离支，发兵讨伐泉男生。泉男生派其子泉献诚到唐朝求援。唐高宗见灭亡高丽的时机已经成熟，便于六月初七任命右骁卫大将军契苾何力为辽东道安抚大使，领兵救援泉男生；任命泉献诚为右武卫将军，担任向导；又任命左金吾卫将军庞同善、营州都督高侃为行军总管，共同讨伐高丽。九月，庞同善大败高丽军，与泉男生会合。由于唐军被袭，唐高宗诏令薛仁贵统兵出征，做为后援。667年九月十四日，占领高丽军事重镇新城(今辽宁抚顺北高尔山城)，并趁势将附近的16座城池全部攻下，而后，又赢得了金山之战的胜利。 金山之战后，薛仁贵乘胜进攻扶余城(今辽宁四平)，668年二月二十八日一举攻克扶余城，扶余川中40余城一时望风归降。薛仁贵随即沿海略地，一时“威震辽海”最后与李绩大军会师于平壤。九月十二日，高丽全部平定。十二月七日，分辽东和高丽5部、176城、69万余户为新城州(今辽宁沈阳东)、辽城州(今辽宁辽阳东北)、哥勿州(今吉林通化西北)、居素州(今辽宁抚顺东)、建安州(今辽宁盖州)、卫乐州、舍利州、越喜州、去旦州等9都督府，南苏(今辽宁新宾)、盖牟、代那、仓岩(今吉林通化)、磨米、积利(今辽宁瓦房店)、黎山、延津、木底、安市、诸北、识利、拂涅、拜汉等42州，100县，又置安东都护府于平壤以统之。选拔其有功酋帅担
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