，刘备在涪城击败了刘璋派来阻击的军队，顺势进军绵竹关，刘璋临时任命李严为护军，与参军负责于绵竹抵抗刘备。
不料李严却在阵前倒戈，率众投降，被刘备拜为裨将军。刘备攻取益州后，李严被任命为犍为太守、兴业将军。此前，益州法纪松弛，德政不举，威刑不肃。刘备于是命军师将军诸葛亮、蜀郡太守法正、昭文将军伊籍、左将军西曹掾刘巴与李严五人一起制定《蜀科》，后来成为了蜀汉的法律体系的基础。
建安二十三年218年刘备率大军在汉中交战正酣，蜀中盗贼马秦、高胜等在郪聚众数万造反，攻占资中县。当时蜀中大部分兵力民力都前往支援汉中前线，李严无法调集别处的军队，于是只率领着犍为郡五千士卒讨伐反叛，成功地消灭了叛军。不久后，越巂郡夷帅高定率军围攻新道县，李严前往解围，高定被击败后逃走。刘备于是加封李严为辅汉将军，领郡如故。
章武二年222年，先主刘备召李严到永安宫，拜其为尚书令，辅助丞相诸葛亮处理国政。
章武三年223年，刘备驾崩前命李严与诸葛亮一起受遗诏辅佐少主，委任李严为中都护，统内外军事，留镇永安，地位仅次于诸葛亮。
建兴元年223年李严受封为都乡侯，假节，加光禄勋。此前，南中大姓雍闿在益州郡作乱，李严写了六张纸的书信给雍闿，向他晓以利害，但雍闿不听，依旧煽动南中叛乱，后诸葛亮只得率军平定南中。
建兴四年226年，李严转为前将军。由于诸葛亮率军进驻从汉中，李严被委以管理后方事务，于是移屯江州，留下护军陈到驻永安，江州、永安等地军政皆归属李严负责。
当时李严写信给先前叛将、曹魏新城太守孟达，劝其反戈一击，回归蜀汉，信中说：“吾与孔明俱受寄讬，忧深责重，思得良伴。”诸葛亮后来也写信个孟达，信中曾言道：“部分如流，趋舍罔滞，正方性也。”
可见李严的才能当时还是很被诸葛亮看重的。但李严性情孤傲，难以与人相处，在任犍为太守期间曾因迁移郡治官邸一事与持反对态度的郡功曹杨洪争执，杨洪一气之下主动辞职引退。都督江州后，又与属下牙门将王冲发生摩擦，王冲自知为李严所疾恨，惧怕因此被诬陷罪名而叛逃降魏。李严自视甚高，护军辅匡等年龄与地位与李严差不多，但李严却不愿主动与他们来往。
最后李严因为耽搁了大军的粮草，从而影响到了诸葛亮的第四次北伐，诸葛亮一怒之下将李严贬为庶民！而当诸葛亮死讯传回蜀国后李严有感于诸葛亮的继任者可能无法重新恢复自己的职位运用自己的才能，最后只能在病榻上郁郁而终。
这种文武双全的人物，却投效在袁术手下。而且据被派到袁术身边负责打探袁术机密消息的‘锦衣营’卫士来报，这个李严好像还与吕布自己有着深仇大
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