次指挥所部担任战役战斗的主攻任务，成为红一方面军能征善战的高级指挥员之一，被蒋介石称为“魔鬼”。在此期间，林彪被选为中共红一方面军总前委委员、中共苏区中央局委员。1934年1月，林彪在中华苏维埃共和国第一、二次全国代表大会上当选中央执行委员会委员。
1934年10月，林彪率红一军团开始长征，参加了突破国民党军四道封锁线和强渡乌江等作战。1935年1月参加了遵义会议，会后指挥所部四渡赤水、巧渡金沙江、强渡大渡河、夺占泸定桥立下了不朽的战绩。之后，林彪率部参加了文家市战役、长沙战役、吉安战役、赣州战役、漳州战役、南雄水口战役、乐安宜黄战役、金溪战役（金资战役）等重要战役和中央苏区历次反围剿战争，曾多次指挥所部担任战役、战斗的主攻任务，被誉为“红军之鹰”。
1935年9月，红一方面军改称陕甘支队，林彪任支队副司令兼第1纵队司令。10月，红一方面军抵达陕甘苏区的吴起镇，陕甘支队到达陕北后，恢复第一方面军番号，林彪当选为西北革命军事委员会委员。1936年6月1日，红军大学（抗日军政大学）成立，林彪调任校长兼学校政委。1937年1月，红军大学随中央迁至延安改名中国人民抗日军事政治大学（简称“抗大”），林继续任校长兼政委。
1937年8月25日，国共第二次合作，红军改编为国民革命军第八路军，红一军团和红十五军团改编为115师，林彪任师长兼政委被授予中华民国国民革命军中将军衔，8月22日成为中共中央革命军事委员会委员。此时，日本侵略军占领平津之后，沿平汉、平绥、津浦铁路长驱直入。9月中旬，西进日军占据大同，其主力继续南下。进占蔚县、广灵、灵丘的日军第五师团主力企图夺取平型关。9月22日，日军第五师团一部由灵丘进占平型关北部的东跑池地区。八路军前方总指挥部于二十三日命令115师向平型关、灵丘间出动。115师接到命令后，林彪决定利用关沟至东河南镇之间公路修在山谷中间的有利地形设伏待敌。决心下定之后，部队于二十三日隐蔽进入平型关以东冉庄和东长城村待机。与此同时，派出骑兵营和独立团向灵丘方向活动，钳制日军，以便保障主力的翼侧安全。9月24日，八路军115师组织了营以上指挥员进行现场勘察，并作出了具体部署。是日夜晚，各部队冒大雨向指定位置开进。为了配合国民党第二战区军队作战，9月25日拂晓，部队全部进入设伏位置，完成了各项战斗准备。9月25日晨，日军第五师团第二十一旅团一部携带大批辎重沿灵丘至平型关的公路开进，日军大摇大摆，根本不以为有中国军队敢于阻击。上午七时左右，日军全部进入115师设伏地区。指挥员当机立断发起进攻命令。一阵伏击的枪弹，给敌人大量杀伤。随后各团利用有利地势发起冲击。六八五团经激战歼敌一部。六八七团切断了日军的退路。六八六团第一、三营与日军展开白刃战。日军虽遭突然打击，战斗力仍非常强大，还能组织起强大的火力进攻。八路军对日军进行分割包围，多次打退日军突围。东跑池方向的日军回援被围，被六八五团打退。战斗进行到十三时左右，被115师围住的日军全部被歼。但驻守团城的国民党军队临阵脱逃，给东路池一带的被围日军留下了机会，使这部分日军得以突围逃走。平型关一战，由于林彪部署周密，动员有力，指挥得当，所以打出了一个漂亮的歼灭战，一共歼灭日军一千余人，缴获步枪一千余支，轻重机枪二十余支。掷弹筒二十九余具，火炮一门，战马五十三匹，击毁汽车百余辆，马车二百余辆。
此战之前，侵华日军从未遇到过什么抵抗。几十万华北国民党军队望风而逃。平型关之战，是八路军挺进抗日战争前线后的第一仗，也是中国军民歼击日军规模较大的一次。平型关大捷打破了日军不可战胜的神话，打出了中国人抗战的决心，打出了共产党和八路军在全国人民心中的威望。由于平型关战斗的意义重大而深远，此战在全国的舆论工具中成了重大新闻，被各报刊登载。林彪作为作战的指挥官在党内的影响更大，同时受到了毛泽东、蒋介石的赞颂，在全国也成了知名人物。11月7日，第二次广阳伏击战。林彪统一指挥115师343旅及129师769、772、771团再度于广阳以东地区伏击日军，歼灭日军250余人。10月17日，蒋介石来电：“贵部林师及张旅（358旅）屡建奇功，强寇迭遭重创，深堪嘉慰。仍希继续努力，以竞全功。”，12月5日，林彪写出《抗日战争的经验》，批评了消极防御方针。
1938年3月2日清晨，天气大雾，林彪腰挎日本军刀，骑着东洋战马，带着师直属队10余人路经阎锡山的第十九军防区。防区友军哨兵误以为是日军而向其开枪，子弹从右腋进入击断了一根肋骨从左侧背穿出
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