最高学术教育行政机关，被任为大学院院长。1928年辞去各行政职务，专任国立中央研究院院长。还兼任交通大学、中法大学、国立西湖艺术院（后改为杭州艺专）等多所高等学校校长、院长以及故宫博物院理事长、北平图书馆馆长等职。1932年，同宋庆龄、杨杏佛等在上海组织中国民权保障同盟，被推为副主席，积极开展抗日爱国运动。曾电救杨开慧烈士，援救许德珩等爱国民主人士，营救丁玲、朱宜权等。晚年，为抗日救亡事业奔波，努力促成国共合作。1938年，被推为国际反侵略运动大会名誉主席。1940年3月5日在香港病逝。葬香港仔山巅华人公墓。周恩来送挽联：“从排满到抗日战争，先生之志在民族革命；从五四到人权同盟，先生之行在民主自由。”毛泽东特发唁电：“学界泰斗，人世楷模”。
蔡元培74年的人生历程，先后经历了清政府时代、南京临时政府时代、北洋政府时代和国民党政府时代，一路经历风雨，始终信守爱国和民主的政治理念，致力于废除封建主义的教育制度，奠定了我国新式教育制度的基础，为我国教育、文化、科学事业的发展作出了富有开创性的贡献。教育论著有《蔡元培教育文选》《蔡元培教育论著选》等，遗著辑有《蔡元培全集》。《中国近现代人名大辞典》。教育部北大在诔词中有“当中西文化交接之际，先生应运而生，集中西文化于一身；其量足以容之！其德足以化之！其学足以当之！其才足以择之！呜呼！此先生所以成一代大师欤？”