1日恽代英和林育南等创办了“利群书社”。书社经销《共产党宣言》、《共产主义abc》和《新青年》、《共产党》等刊物。书社每天吸引着许多追求进步的青年和群众，是武汉地区宣传马克思主义新思想的重要阵地。
中国共产党成立以后，代英随即加入。1923年被选为中国共产主义青年团中央委员，曾任团中央宣传部长兼《中国青年》主编，以其雄辩的才能、生动的文章、热忱的关怀，教育了广大革命青年。1924年，年仅29岁的恽代英在上海青年团中央工作。此时的他年轻英俊、才华横溢，浑身就像有使不完的劲。白天，恽代英在上海大学授课，晚上回到淡水路《中国青年》编辑部，他立刻埋头写文章、审阅稿件，天天忙到深夜。他严于律己，生活也极其俭朴。饿了，啃大饼油条或烘山芋，常常是边走边吃或边工作边吃。他这种朴素的作风，完全和当时上海最下层人民别无二致。讲课时，讲得满头大汗，他就用袖子擦一把，继续讲下去。肖楚女对人说，像恽代英这样的人，我在古往今来的圣贤中没有听说过，只有墨子倒有点像，摩顶放踵而利天下。1926年任黄埔军官学校政治总教官。1927年，在中国共产党第五次全国代表大会上当选为中央委员。同年，先后参加南昌起义和广州起义。恽代英任中共湖北省委委员、省政府委员、武汉军事政治学校常委兼总教官。身居要职的恽代英没有因为地位的改变而变得官气十足、高高在上，他依然克已奉公、廉洁自律。每逢外出开会或有事接洽时，从不坐人力车，更不摆当领导的威风和架子。他说：“我两只脚要它干什么用的?”不论晴天雨天，永远是以步当车。南昌起义后，部队挥师南下，酷暑行军，组织上配给恽代英一匹马，但他把马让给伤病员，自己背上背包，和战士们一起步行。恽代英的高尚品德周恩来十分钦佩，称赞他“应永远成为中国青年的楷模。”
1929年初，恽代英任党中央宣传部秘书长，负责编辑党刊《红旗》。1930年中共福建省委在厦门召开第二次代表会议，恽代英代表党中央出席了会议。会后，他视察了闽西苏区。这时，党中央的领导人李立三推行“左”倾路线，主张全国暴动。恽代英对李立三的“左”倾盲动错误进行了批评和抵制，遭到李立三的打击，先后调恽代英任沪中区、沪东区行动委员
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